จัดตั้งขึ้นเพื่อเผยแพร่ผลงานทางศิลปกรรมที่มีคุณค่าของศิลปินไทยที่มีชื่อเสียงที่เก็บสะสมโดยศาสตราจารย์ ดร.เกษม สุวรรณกุล ตั้งแต่ปี พ.ศ. 2516 และดูแลเก็บรวบรวมเพิ่มเติมโดยสำนักบริหารศิลปวัฒนธรรมตั้งแต่ปี พ.ศ. 2527 ซึ่งในช่วงแรกนั้นได้นำไปประดับในอาคารต่างๆ ภายในมหาวิทยาลัยเพื่อเสริมสร้างบรรยากาศทางศิลปะและปลูกฝังสุนทรียศิลป์แก่ชาวจุฬาฯ ภายหลังผลงานที่รวบรวมไว้มีจำนวนมาก จึงได้จัดตั้งหอศิลป์จามจุรีขึ้นเพื่อเผยแพร่ผลงานสู่สาธารณะ และจัดแสดงผลงานศิลปะของอาจารย์ นิสิต นักศึกษา บุคลากร และศิลปินไทย แบบไม่หวังผลกำไรโดยมีพิธีเปิดเมื่อวันที่ 5 ธันวาคม พ.ศ. 2544

หอศิลป์จามจุรี มีกิจกรรมประจำดังนี้

1. นิทรรศการจุฬาฯสรรศิลป์ จัดนิทรรศการในโครงการรวบรวมผลงานศิลปกรรมของจุฬาฯ
2. กิจกรรมสนทนาภาษาศิลป์ เวทีพบปะพูดคุยเรื่องศิลปะ
3. กิจกรรม Workshopศิลปะหรรษา อบรมศิลปะสำหรับเด็กและผู้ใหญ่